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中大陳玉杰與河大張文凱團隊:厘米級等離激元納米腔高精度制備及其紅色碳點明亮超快發射

更新時間:2025-12-12點擊次數:224

近日,中山大學陳鈺杰教授與河南大學張文凱教授團隊在提升碳點固態發光性能方面取得重要進展。通過將紅色熒光碳點與等離激元納米貼片天線耦合,成功在室溫下實現了發射強度增強76倍、輻射壽命縮短至80皮秒的明亮、超快窄帶發射。相關成果以“Assembly of Centimeter-Scale Plasmonic Nanocavities for Bright and Ultrafast Emission of Red Carbon Dots"為題發表在國際知*期刊《ACS Applied Nano Materials》上。


碳點作為一種新興的碳基熒光納米材料,因其合成簡便、成本低廉、穩定性高及能帶可調等優勢,在量子發射器領域展現出巨大潛力。然而,其固態發光效率較低、輻射壽命通常處于納秒量級等問題,嚴重制約了其在需要明亮、快速發射的應用場景中的發展,如快速顯示、單光子源及高頻量子通信系統。等離激元耦合技術,特別是利用等離激元納米腔模式,被認為是解決上述問題的有效途徑。該結構能夠通過Purcell效應顯著改變發射體周圍環境的局域態密度,從而大幅提升其自發輻射速率。然而,如何在納米尺度的光學熱點內精確并可重復地定位發射體,以及如何實現大面積、高質量的納米腔制備,是該領域長期面臨的挑戰。

本研究的核心突破在于發展了一種結合傳統旋涂工藝與保形轉印薄膜技術的納米腔制造方法。該工藝首先通過溶液法自組裝制備高質量二維銀納米顆粒薄膜,隨后利用聚二甲基硅氧烷基板進行“拾取",并最終通過施加約1N的壓力將其轉印至預先制備的底層結構上,從而構建出完整的納米貼片天線結構。此方法成功實現了厘米尺度(約2.5 cm2)上具有均勻質量的等離激元納米腔的大面積制備。整個流程基于溶液化學組裝,成本低廉,并且通過模塊化的轉印技術,實現了對發射體位置的精確控制,保證了器件性能的確定性與可重復性。

光學表征結果證實了該納米腔結構的強大性能。穩態光致發光光譜顯示:

發光強度顯著提升:與未耦合的參考器件相比,NPA器件的發射強度增強了76倍(峰值增強因子達92)。時間分辨熒光壽命測試表明,耦合后的R-CDs輻射壽命從6.6納秒急劇縮短至80皮秒,計算得到的Purcell因子高達82,意味著發射速率提升了82倍。該結構同時對碳點的拉曼信號產生了超過百萬倍的增強。分析指出,發射增強主要源于納米腔對激發效率的巨大提升。此外,研究還觀測到強烈的發光偏振消光對比(約10:1),直接證明了激子-等離激元之間的耦合。

研究團隊通過室溫共聚焦顯微光致發光光譜系統對樣品的發光特性進行了關鍵表征。本研究的關鍵光學數據是采用北京卓立漢光儀器公司的RTS2-HU-DZX型300 mm光譜儀進行分析獲得的,該儀器為精確測量發光強度與光譜特性提供了可靠保障。測試時,405 nm激光通過100倍物鏡聚焦于樣品表面,并利用同一物鏡收集發射光。可以觀察到,不同器件表面的激光散斑圖案存在顯著差異。與參考器件R的均勻光斑相比,NPA器件表面呈現出隨機分布的明亮散斑,這與其獨特的等離激元結構相關。NPA的反射光譜在500-750 nm范圍內顯示出一個寬譜的表面等離激元共振峰,與R-CDs的發射光譜高度重疊。在激光激發下,NPA器件展現出遠超M和R器件的譜線強度和熒光亮度。經計算,NPA實現了相對于參考器件高達76倍(峰值增強因子為92)的發光強度增強,表明腔內的發射體均被有效耦合。

該項研究克服了碳點材料在固態發光器件中發光效率低和速率慢的瓶頸。所實現的明亮、超快、窄帶(半高寬<30 nm)紅色發射,使碳點成為量子光學應用中*具競爭力的候選材料,例如低閾值納米激光器和單光子源。同時,該研究中低成本、可大規模生產的納米腔制造策略,也為其他量子發射體與等離激元結構的集成提供了新的技術路徑,有望推動相關光電器件的發展。

圖1. 等離激元納米貼片天線(NPA)結構設計

圖2. NPA 的制造和表征 .

圖3.(a)器件R(黑色)、M(紅色)和NPA(藍色)的顯微光致發光光譜

圖4.(a)器件R(黑色)、M(紅色)和NPA(藍色)的熒光衰減曲線

配置推薦:

本研究的關鍵光學數據是采用北京卓立漢光儀器公司的RTS2-HU-DZX型300 mm顯微熒光光譜儀進行分析獲得(目前已升級為OmniFluo-FLIM顯微熒光壽命成像系統)。

卓立漢光OmniFluo-FLIM顯微熒光壽命成像系統

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作者簡介

陳鈺杰,現任中山大學電子與信息工程學院副教授,兼任美國光學學會(OSA)旗下期刊審稿人,廣東省民進科學技術工作委員會委員。2001?2005在中山大學物理科學與工程技術學院獲物理學學士,2005?2008在同校光學工程專業獲碩士學位,2008?2012在英國斯特*斯克萊德大學光子學研究所取得物理(光子學)博士學位,期間獲蘇格蘭物理學聯盟全額獎學金及國家優秀自費留學生獎學金。工作經歷包括主持國家自然科學基金、廣東省自然科學基金等多項科研項目,研究方向聚焦光子學、光子集成、光通信原理與技術等,在Optics ExpressPhysical Review LettersNature Communications等國際期刊發表多篇高水平論文。曾獲高校基本科研業務費青年教師培育項目、教*部留學回國人員科研啟動基金等多項科研資助,并在光學與光電子領域擁有豐富的教學與科研經驗

張文凱,男,河南大學化學與分子科學學院教授、博士生導師,河南省高校青年骨干教師、開封市科技創新人才。2008-2013年在中山大學高分子化學與物理專業攻讀博士學位,2019-2020Mississippi State University化學系訪學。20137月進入河南大學化學與分子科學學院工作,歷任講師、副教授、教授。主要研究方向為柔性智能光子材料與光學加密應用,主持國家自然科學基金2項,省級以上項目5項;以*一/通訊作者在Chemistry of MaterialsJ. Mater. Chem. C等國際權*期刊發表SCI論文30余篇,獲授*國家發明專*5項。研究成果獲河南省軍民科技協同創新大賽獎、河南省科*廳自然科學學術論文獎等榮譽。

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