西南大學材料與能源學院劉婧團隊在X射線成像領域取得重要進展。研究成果以“Charge compensation via tetravalent doping for high-efficiency Mn2+-activated inorganic double perovskites toward high-resolution X-Ray imaging"為題發(fā)表在國際知*期刊《Inorganic Chemistry Frontiers》上。西南大學為該論文*一單位，劉婧副教授為論文通訊作者。今天小卓為大家分享該研究成果，希望對您的科學研究或工業(yè)應用帶來一些靈感和啟發(fā)。

金屬摻雜無鉛鈣鈦礦納米閃爍體在輻射探測領域具有重要應用前景。然而，在Mn2+摻雜Cs2AgInCl6（CAIC）雙鈣鈦礦體系中，由于二價Mn2+取代三價In3+所引起的電荷失衡，以及Mn2+有效摻雜濃度受限，制約其發(fā)光性能的進一步提升。基于此，西南大學劉婧副教授團隊提出了一種電荷補償策略，通過引入Ce4+/Zr4+作為共摻離子，成功提升了Mn2+摻雜CAIC納米晶的發(fā)光性能，并制備了適用于X射線成像的高性能閃爍體材料。

在劉婧副教授團隊的工作中，他們成功構建了 Cs?AgInCl?:Mn2?雙鈣鈦礦納米晶閃爍體薄膜，該薄膜在 X 射線成像應用中展現(xiàn)出優(yōu)異的檢測靈敏度與空間分辨率。為解決價態(tài)不匹配導致的晶格電荷失衡問題，通過引入四價離子（Ce??/Zr??）實現(xiàn)（Mn2?，X??）對（In3?，In3?）的協(xié)同取代，構建了高效電荷補償機制。該機制不僅顯著提高了 Mn2?的有效摻雜濃度，還提升了其在 Mn2?/Mn??混合價態(tài)中的相對占比；其中 Ce??的引入可進一步抑制 Mn2?向 Mn??的氧化轉變，有效維持 Mn2?的發(fā)光中心特性，最終實現(xiàn)輻射發(fā)光效率的顯著提升。

圖1 CAIC:Mn2+、CAIC:Mn2+, Zr4+和CAIC:Mn2+, Ce4+納米晶的（a）晶體結構的示意圖；（b）XRD圖；（c，d，e）分別為CAIC:Mn2+、CAIC:Mn2+, Zr4+和CAIC:Mn2+, Ce4+納米晶的透射電子顯微鏡和高分辨電子顯微鏡圖像；（f，g，h）為相對應的納米晶的尺寸分布圖。

圖2（a）CsPbBr3、Si、CsI-TI、YAG:Ce和CAIC:Mn2+, Ce4+對光子能量的線性衰減系數(shù)；（b）幾種閃爍體在X射線輻射下的衰減效率與厚度的函數(shù)關系；（c）CAIC:Mn2+、CAIC:Mn2+, Zr4+與CAIC:Mn2+, Ce4+的輻射發(fā)光光譜；（d）提出的輻射發(fā)光機理圖；（e）CAIC:Mn2+、CAIC:Mn2+, Zr4+、CAIC:Mn2+, Ce4+與YAG:Ce閃爍體的輻射發(fā)光強度隨X射線劑量率的變化；（f） CAIC:Mn2+, Ce4+的X射線劑量率的變化與信噪比SNR的函數(shù)關系；（g）CAIC:Mn2+, Ce4+與YAG:Ce閃爍體的輻射發(fā)光光譜；（h）連續(xù)30次X射線照射-關閉循環(huán)下CAIC:Mn2+, Ce4+的輻射發(fā)光強度變化。

圖3 （a）X射線成像系統(tǒng)示意圖；（b，c）CAIC:Mn2+, Ce4+@PDMS薄膜在紫外燈（290 nm）下的薄膜發(fā)光圖片；（d，e）金屬鑰匙在日光下照片和X射線成像照片；（f，g）圓珠筆在日光下照片和X射線成像照片；（h）通過斜邊法測量CAIC:Mn2+, Ce4+@PDMS薄膜薄膜的MTF曲線。

該研究揭示了Ce4+/Zr4+電荷補償對Mn2+摻雜摻雜雙鈣鈦礦納米晶發(fā)光行為的調控機制。該策略有效減少了因電荷失衡引起的非輻射復合中心，從而顯著提升了材料的發(fā)光性能。并且通過混合Cs2AgInCl6:Mn2+, Ce4+和PDMS制備了柔性閃爍薄膜，這些薄膜展現(xiàn)了強烈的紅色輻射發(fā)光，具備優(yōu)于商用閃爍體YAG:Ce單晶的光產(chǎn)額、7.7 lp mm?1的空間分辨率和619.2 nGyair s?1低檢測限。此外，它們在連續(xù)X射線照射下展現(xiàn)的出色抗輻射穩(wěn)定性和長工作壽命顯著促進了無機納米閃爍體在高分辨率X射線顯微成像領域的實際應用，不僅為開發(fā)高分辨率X射線成像閃爍體提供了新材料體系，也為通過價態(tài)工程優(yōu)化鈣鈦礦光電性能提供了新的設計思路與技術路徑。

配置推薦

文中Cs2AgInCl6:Mn2+, Ce4+柔性閃爍薄膜的X射線成像測試，采用的是北京卓立漢光儀器有限公司的閃爍體性能測試系統(tǒng)，配備X射線管。該設備組合可用于研究新型閃爍體材料的發(fā)光特性。

下圖為劉婧副教授團隊所使用卓立漢光公司的熒光光譜儀及相關設備，主要用于新型光電材料與器件的研究。

X射線成像系統(tǒng)

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